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我国科大二氧化碳电复原级联制环氧乙烷获得新进展

来源:bobo下载链接    发布时间:2025-05-09 14:39:37

  二氧化碳电复原作为一种高效的缓解温室效应战略遭到广泛重视。在酸性环境下复原二氧化碳制乙烯具有高二氧化碳转化率的优势。当时,铜基资料在二氧化碳复原制备多碳产品上展示优异的选择性。但是,酸性环境下析氢副反响严峻使得该技术发展面对巨大应战。此外,较高的乙烯别离本钱也是该技术发展的枷锁之一。

  近来,我国科学技术大学高敏锐教授课题组报导了一种具有高拉伸应变结构的铜催化剂,在强酸环境中(pH=1)展示出优异的乙烯选择性与二氧化碳转化率。经过操控褶皱程度,构建了具有不一样拉伸应变量的铜催化剂。具有高拉伸应变的铜催化剂具有最强的吸附钾离子才能,提高二氧化碳活化动力学;一起,钾离子的存在削弱了催化界面水的氢键结构,按捺了析氢反响,带来了乙烯的高选择性。进一步,经过合理级联反响规划,研讨人员完成了二氧化碳到环氧乙烷的高效转化,相关效果以“Highly Tension-Strained Copper Concentrates Diluted Cations for Selective Proton-Exchange Membrane CO2Electrolysis”为题宣布在世界学术期刊《德国应用化学》上(Angew. Chem. Int. Ed.2025, e202422054)。

  如图1所示,钾离子作为水结构破坏性比如,在界面处富聚会下降氢键网络连通性,按捺氢离子向界面分散,下降析氢反响活性。一起,钾离子的存在有利于要害中间体吸附态一氧化碳(*CO)的吸附,大大下降碳-碳偶联反响的能垒。该作业经过在催化剂外表引进拉伸应变,完成了在低钾离子浓度电解液中对钾离子的富集,按捺了析氢副反响,完成了强酸条件下二氧化碳复原制乙烯的高选择性(图1)。研讨人员运用原位拉曼光谱、原位红外光谱对催化剂反响过程中界面环境进行原位测验,有力地证明了上述增强机理。

  进一步,研讨人员规划了新式的质子交流膜测验设备,运用应变铜作为膜电极组件的阴极催化剂,而氢气氧化反响作为阳极反响,完成了在300mA cm-2电流密度下乙烯选择性为44.3%(槽压为3.1V),并安稳运转100小时之后。进一步运用级联反响,终究完成了在全体系电压仅为6.59 V的条件下环氧乙烷法拉第功率到达35.5%。技术经济剖析标明,相较于之前的电解体系,本规划能耗最低:出产1公斤环氧乙烷耗费能量仅245.5兆焦,电费约为3.4美元(图2)。

  论文的通讯作者是合肥微标准物质科学国家研讨中心高敏锐和林岳教授,一起榜首作者为我国科大博士研讨生李烨成、特任副研讨员张晓隆、博士研讨生台晓琳、博士研讨生余鹏程、安徽大学博士后杨雪鹏。相关研讨遭到国家自然科学基金委杰出青年科学基金、十四五国家重点研制方案等项目的赞助。

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